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臭氧(O3)如何利用光催化分解
發(fā)布時(shí)間：2023-02-09 瀏覽量：2797
由于臭氧具備強(qiáng)氧化性能，廣泛應(yīng)用于醫(yī)療衛(wèi)生、食品保鮮和水質(zhì)處理等行業(yè)，但在使用臭氧過程中易出現(xiàn)殘留現(xiàn)象。同時(shí)在日常生活中，打印機(jī)工作場(chǎng)所機(jī)艙及高壓放電區(qū)域，伴隨高壓放電而產(chǎn)生臭氧，對(duì)人體健康造成危害(心血管疾病、哮喘癥狀 )，同時(shí)也污染環(huán)境，因而研究催化分解臭氧性能優(yōu)異、環(huán)境友好的催化劑具有重要意義。
催化分解臭氧催化材料可分為活性炭、貴金屬和過渡金屬氧化物等。活性炭催化劑被認(rèn)為是從環(huán)境和健康角度最友好分解O3的催化劑之一，在基礎(chǔ)和實(shí)際應(yīng)用中受到廣泛的關(guān)注。比如，研究者對(duì)活性炭上O3分解進(jìn)行了細(xì)致的研究。他們考察了 20種具有不同空隙結(jié)構(gòu)和化學(xué)表面特性的顆?；钚蕴?，對(duì)于空氣中臭氧的去除活性，并在膨脹床反應(yīng)器 (expanded bed reactors，EBR)和填充床反應(yīng)器(packed bed reactor，PBR) 中對(duì)該反應(yīng)進(jìn)行了動(dòng)力學(xué)研究。結(jié)果證實(shí)活性炭上O3分解屬于催化行為，在實(shí)驗(yàn)條件下O3在 50℃下熱力學(xué)穩(wěn)定，高于該溫度時(shí)O3會(huì)部分自發(fā)分解;O3在顆?；钚蕴可系幕瘜W(xué)吸附與其比表面積、較大孔徑與孔容、表面氧物種濃度和煙塵濃度有關(guān);分解速率主要由比表面積、表面堿性氧物種濃度和金屬濃度決定。此外，顆?；钚蕴糠纸饣钚噪S著O3暴露時(shí)間延長而下降，催化劑表面酸性氧物種濃度的生成和吸附是失活的主要原因，另外水分子也能占據(jù)顆粒活性炭的活性位點(diǎn)，從而導(dǎo)致催化活性的下降。
還有研究證實(shí)在氮氧化物存在下，催化劑表面 C 官能團(tuán)會(huì)被功能化生成新的活性位點(diǎn)，從而促進(jìn)催化活性的提高?；钚蕴孔鳛镺3消除的主要材料廣泛應(yīng)用于建筑物和過濾器。例如活性炭過濾器可以有效地控制室內(nèi)O3的排放，尤其是城市高濃度臭氧環(huán)境和夏日空調(diào)使用季節(jié)中臭氧的消除?；钚蕴坎粌H可用于室內(nèi)O3消除，常常還可去除室內(nèi)揮發(fā)性有機(jī)化合物。因此，考察揮發(fā)性有機(jī)化合物對(duì)活性炭去除O3效率的影響極為重要。研究者評(píng)價(jià)了活性炭過濾器在揮發(fā)性有機(jī)化合物暴露過后對(duì)O3的去除效率。暴露 80 h后，對(duì)O3去除效率為揮發(fā)性有機(jī)化合物暴露前的 75% ~ 95%?；钚蕴窟^濾器上O3的通過和消除能力并未受 VOCs 暴露速率的明顯影響。VOCs 的吸附導(dǎo)致了03化學(xué)吸附速率的下降，一定程度上降低了O3的去除能力。
過渡金屬氧化物催化劑應(yīng)用廣泛，對(duì)O3分解具有良好活性。其中，氧化錳催化劑因環(huán)境友好廣泛應(yīng)用于O3分解。例如研究者考察不同晶相MnO2對(duì)O3分解性能的影響，發(fā)現(xiàn)MnO2的催化活性強(qiáng)烈依賴于氧空位的密度。機(jī)理分析認(rèn)為過氧化物物種的分解是O3分解限速步驟。向MnO2中引入 Fe 能增大催化劑的比表面積，大大提高氧空位含量，因而促進(jìn)活性的大幅提高。干燥條件下，24 h 后 Fe-MnOx催化劑上O3轉(zhuǎn)化率保持在 97%，而MnO2上為85%;在60%相對(duì)濕度下，6h反應(yīng)后Fe-MnOx催化劑上O3轉(zhuǎn)化率是 73%，而1h后MnO2催化劑上轉(zhuǎn)化率即降至 50%。向鉀錳礦型氧化物中引入過渡金屬(Ce、Co和Fe)同樣可以提高催化劑的催化活性。
摻雜不同過渡金屬顯示出對(duì)O3分解不同的效率，其中 Ce 摻雜的催化劑表現(xiàn)出最高的催化活性，在 90%相對(duì)濕度和 600000 h-1空速下去除率為90%。催化劑上Mn3+ 含量以及表面缺陷是影響臭氧分解活性的主要原因。此外，將錳氧化物擔(dān)載于多孔載體同樣對(duì)O3分解表現(xiàn)出良好的活性，研究發(fā)現(xiàn)多孔結(jié)構(gòu)、Mn氧化物含量和分散度是影響催化劑活性的關(guān)鍵因素。其它氧化物，如α-A1203、TiO2和α-Fe2O3等也對(duì)O3表現(xiàn)出良好的光催化消除能力。溶膠凝膠法制備的介孔水鐵礦催化劑對(duì)O3分解具有較高的活性，在 600 μL/LO3和1500000 mL/(g·h)下去除率達(dá) 95%。
豐富的表面不飽和鐵位點(diǎn)和孤立的 FeOx物種以及多孔結(jié)構(gòu)是其具有優(yōu)異活性的主要原因。此外，貴金屬催化劑對(duì)O3分解也表現(xiàn)出良好的活性。例如，Pd 的擔(dān)載能大大提高活性炭纖維對(duì)機(jī)艙環(huán)境中臭氧消除的性能。該催化劑對(duì)臭氧的去除率高達(dá) 98%，并且具有良好的穩(wěn)定性。填充有催化劑 Pd/ACF 的蜂窩式反應(yīng)器，對(duì)飛機(jī)機(jī)艙中的臭氧有很高的去除效率。研究者采用等體積浸漬法制備了活性炭負(fù)載金催化劑，評(píng)價(jià)了該催化劑分解臭氧的催化活性，發(fā)現(xiàn)稀硝酸浸泡和還原處理催化劑能有效提高活性炭載金催化劑分解臭氧的性能。
在空速 60000 h-1、相對(duì)濕度60% 和臭氧濃度 45μL/L條件下，催化劑對(duì)臭氧去除率達(dá) 100%。擔(dān)載金后，催化劑的比表面積、總孔容、微孔和中孔進(jìn)一步增大是其活性提高的關(guān)鍵。采用離子交換和浸漬法合成銀改性沸石(斜發(fā)沸石)和 Ag/SiO2催化劑，并用于臭氧的分解，發(fā)現(xiàn) Ag/SiO2表現(xiàn)出非常高的催化活性，初始凈化率為 95%，同時(shí)具有良好的催化穩(wěn)定性。
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