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氫氣作為一種重要的化工原料和工業(yè)保護(hù)氣體，在國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展的各個(gè)領(lǐng)域中發(fā)揮著重要作用。因此，實(shí)現(xiàn)氫能的低成本高效制取契合我國(guó)工業(yè)發(fā)展需求，契合新時(shí)代主題。近年來，太陽能光催化分解水技術(shù)被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)清潔可持續(xù)氫氣綠色高效生產(chǎn)的重要途徑，素有“水中取火”之稱。然而，傳統(tǒng)研究更多聚焦于可見光吸收以及光生載流子分離與傳遞等性能對(duì)光催化制氫反應(yīng)活性的影響，而水吸附特性作為限制光催化制氫反應(yīng)速率提升的一個(gè)重要性能，目前尚未有相關(guān)系統(tǒng)的研究報(bào)道。

　　西安交大化工學(xué)院楊貴東教授與澳大利亞昆士蘭大學(xué)化工學(xué)院王連洲教授共同聚焦水吸附性能與光催化制氫反應(yīng)活性之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)。楊貴東教授課題組選用g-C3N4為研究目標(biāo)，針對(duì)于傳統(tǒng)塊體g-C3N4光滑表面難以實(shí)現(xiàn)水分子有效吸附的問題，提出通過催化劑表面點(diǎn)缺陷位的構(gòu)筑，從而強(qiáng)化g-C3N4水分子吸附的設(shè)想?；谠撍悸?，該課題組首次通過兩步納米鑄造法制備了新型三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列，研究表面點(diǎn)缺陷位的催化行為，發(fā)現(xiàn)其獨(dú)特的周期性分層結(jié)構(gòu)可隨著納米球堆疊層數(shù)的變化提供不同數(shù)量的點(diǎn)缺陷位，從而使水分子吸附和堆疊層數(shù)產(chǎn)生了經(jīng)典的“火山圖”關(guān)系，最終導(dǎo)致g-C3N4催化劑具有了堆疊層數(shù)依賴的光解水制氫活性。研究結(jié)果顯示，當(dāng)平均堆疊層數(shù)為6時(shí)，點(diǎn)缺陷位和水分子吸附達(dá)到了最優(yōu)化的匹配值，使三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列產(chǎn)生了高的可見光產(chǎn)氫活性，比塊體g-C3N4催化劑提高了21.2倍。這一工作揭示了光催化反應(yīng)過程中點(diǎn)缺陷位對(duì)提升水吸附進(jìn)而促進(jìn)光解水制氫反應(yīng)活性的基本原理，為通過調(diào)控表面水吸附設(shè)計(jì)高性能光催化劑提供了重要的指導(dǎo)和研究思路。

　　近日，上述研究成果在全球化學(xué)頂級(jí)期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）（影響因子12.102）上發(fā)表論文《三維有序密堆積g-C3N4納米球陣列中具有堆疊層數(shù)依賴性的水吸附對(duì)光催化分解水制氫性能的影響》（Stacking-Layer-Number Dependence of Water Adsorption in 3D Ordered Close-Packed g-C3N4Nanosphere Arrays for Photocatalytic Hydrogen Evolution）的論文。該論文第一作者為化工學(xué)院博士生林波，通訊作者為楊貴東教授和王連洲教授，第一作者與第一通訊單位均為西安交通大學(xué)化工學(xué)院。該論文實(shí)現(xiàn)了化工學(xué)院在德國(guó)應(yīng)用化學(xué)期刊上發(fā)表論文的突破。

　　楊貴東教授課題組長(zhǎng)期從事光催化反應(yīng)過程強(qiáng)化的研究工作，近年來，在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》《ACS催化》《應(yīng)用催化B輯：環(huán)境》《納米能源》等影響因子大于10的期刊發(fā)表SCI論文11篇；被SCI引用1673次，其中SCI他引1518次，引用超過100次的論文4篇，單篇最高SCI他引369次；9篇入選ESI熱點(diǎn)/高被引論文，其中4篇為ESI熱點(diǎn)論文。

　　該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)以及香港王寬誠(chéng)教育基金的資助，以及西安交通大學(xué)國(guó)際電解質(zhì)研究中心以及化工學(xué)院分析測(cè)試中心的儀器支持。