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近日,我院陳代榮教授課題組在缺陷態(tài)金屬硫化物基光電陽(yáng)極材料研究領(lǐng)域取得了重要進(jìn)展。相關(guān)成果以“Highly active deficient ternary sulfide photoanode for photoelectrochemical water splitting” 為題,發(fā)表在國(guó)際知名期刊 Nature communications (IF=12.19) (DOI: 10.1038/s41467-020-16800-w)。2018級(jí)博士研究生王海梅為本文第一作者,夏玉國(guó)高級(jí)實(shí)驗(yàn)師和陳代榮教授為本文的共同通訊作者,山東大學(xué)為唯一完成單位。
金屬硫化物因具有合適的帶隙、可調(diào)控的化學(xué)組成和形貌、豐富的活性位點(diǎn),廣泛應(yīng)用于光催化、電催化、光敏元件和光電探測(cè)器等領(lǐng)域。但在光電催化領(lǐng)域,金屬硫化物基光電陽(yáng)極的本征光生電荷分離效率和表面水氧化反應(yīng)速率較低,使得材料的光電轉(zhuǎn)換效率低。此外,金屬硫化物因光生空穴的表面積累而易發(fā)生自身光腐蝕,使其界面結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定。晶面結(jié)構(gòu)和缺陷結(jié)構(gòu)調(diào)控是提高半導(dǎo)體材料光、電催化性能的有效策略。光電性能的晶面依賴(lài)特性、缺陷結(jié)構(gòu)與光電性能的構(gòu)效關(guān)系也是催化研究的前沿領(lǐng)域。
基于此,在陳代榮教授的指導(dǎo)下,課題組首先合成了晶體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定且中心金屬d電子易于調(diào)控的三元金屬硫化物CdIn2S4。然后通過(guò)簡(jiǎn)單的還原性氣氛處理的策略,成功在CdIn2S4表面引入硫空位。通過(guò)電子順磁譜及球差電鏡表征確認(rèn)了表面硫空位的存在。光電催化水分解性能表明具有硫空位的CdIn2S4光電陽(yáng)極在1.23V (vs. RHE)外置偏壓和模擬太陽(yáng)光下,獲得了5.73?mA?cm-2的光電流密度,是目前報(bào)道的金屬硫化物基單光子吸收體的最大值。同時(shí),課題組在硫空位對(duì)PEC性能和電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)的影響上進(jìn)行了系統(tǒng)地研究。實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明,表面硫空位除能有效提高界面載流子濃度、增大光電陽(yáng)極/電解質(zhì)能帶彎曲外,可以有效抑制CdIn2S4光陽(yáng)極上的表面態(tài)分布,這也是獲得高光電流密度的本質(zhì)原因。該工作為調(diào)節(jié)半導(dǎo)體/電解質(zhì)界面電位提供了一種途徑,也為其他金屬硫化物光電陽(yáng)極材料的設(shè)計(jì)提供新思路。
上述研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(21701099)和泰山學(xué)者攀登計(jì)劃的支持(tspd20150201)。
(注:以上文章摘自山東大學(xué)官網(wǎng)學(xué)術(shù)進(jìn)展版塊)
本篇論文中應(yīng)用到的設(shè)備是中教金源CEL-QPCE3000光電化學(xué)量子效率測(cè)試分析系統(tǒng)、CEL-SPS1000表面光電壓譜儀以及CEL-PE300L-3A均勻光氙燈光源。以下是產(chǎn)品圖展示:
CEL-QPCE3000/CEL-SPS1000
CEL-PE300L-3A
在此中教金源熱烈祝賀陳代榮教授團(tuán)隊(duì)在“缺陷態(tài)金屬硫化物基光電陽(yáng)極材料研究 ”中取得新成果!
文章下載:Highly active deficient ternary sulfide photoanode for photoelectrochemical water splitting.pdf