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1. 文章信息

標(biāo)題：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

頁碼：4481-4490（2022），DOI：https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

2. 文章鏈接

Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling

3. 期刊信息

期刊名：ACS Catalysis

ISSN：2155-5435

2021年影響因子：13.084

分區(qū)信息：中科院1區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：光催化

4. 作者信息：第一作者是香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院博士后鈕峰。通訊作者為香港中文大學(xué)（深圳）理工學(xué)院涂文廣教授、周勇教授和鄒志剛院士。

文章簡介： 

隨著工業(yè)的發(fā)展與進步，有機胺廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、醫(yī)藥、家居、軍工等領(lǐng)域，其合成在工業(yè)生產(chǎn)中有著越來越明顯的重要性。基于“借氫機制（氫轉(zhuǎn)移）”，通過胺與醇的C-N偶聯(lián)被認為是一種較為綠色的合成有機胺的理想路徑。這一過程主要包含醇的脫氫、亞胺的生成以及亞胺的加氫這三個主要步驟。其中醇的脫氫是整個反應(yīng)的決速步驟。然而，基于這一機制，在熱催化合成有機胺的過程中存在一些缺點：（1）醇的脫氫決速步驟需要較苛刻的條件（高溫高壓）；（2）易發(fā)生過度偶聯(lián)，使得產(chǎn)物分布廣，不利于分離；（3）反應(yīng)中使用的催化劑多為高負載量的負載型貴金屬催化劑（如Ru/Al₂O₃、Pd/Al₂O₃、Rh/Al₂O₃等），成本較高。因此，開發(fā)出高效低成本的催化劑具有一定的挑戰(zhàn)性。近年來，利用光氧化還原技術(shù)實現(xiàn)常溫常壓條件下有機胺的合成引起了廣泛的關(guān)注。研究者們通常采用一些貴金屬有機配合物分子進行均相催化反應(yīng)，但反應(yīng)后催化劑難以進行分離，在實際工業(yè)生產(chǎn)中難以大規(guī)模應(yīng)用。而采用傳統(tǒng)的半導(dǎo)體光催化劑進行多相催化反應(yīng)，則可以有效解決這一難題。然而僅僅依靠半導(dǎo)體本身的催化能力，很難達到較高的催化活性，實際應(yīng)用過程中往往需要通過負載一些助催化劑或表面修飾來提高催化性能。近些年，單原子催化被認為是較有前景的領(lǐng)域。單原子催化劑由于其獨特的電子結(jié)構(gòu)和較高的原子利用效率而表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性，被廣泛應(yīng)用于光催化水分解制氫、二氧化碳還原、固氮和有機物降解等領(lǐng)域。因此，我們課題組設(shè)計開發(fā)了一種單原子光催化劑CdS-Pd，該催化劑可以有效地用于可光催化苯甲醇和苯胺的C-N偶聯(lián)反應(yīng)，獲得具有工業(yè)應(yīng)用價值的二級胺。同時反應(yīng)過程中釋放出清潔能源氫氣。這一工作將為溫和條件下實現(xiàn)C-N偶聯(lián)反應(yīng)提供一種新的途徑。

文章DOI : https://doi.org/10.1021/acscatal.2c00433

原文鏈接：Single Pd-S_x Sites In Situ Coordinated on CdS Surface as Efficient Hydrogen Autotransfer Shuttles for Highly Selective Visible-Light-Driven C-N Coupling